1920年，升入江西省立甲种工业学校应用机械科学习。为该校学生自治会负责人。
　　给《民国日报》副刊《觉悟》主编邵力子写信，对该刊发表的一篇题为《捉贼》的小说，谈了自己的看法：“小偷是不是算顶坏的？触目皆是的军阀、政客、资本家、地主，哪一个不是操戈矛的大窃？为什么大窃逍遥自在，受人礼敬，而小偷却在此地被吊起来敲？”受到邵力子的赏识。
　　在《民国日报》副刊《觉悟》发表第一首散文诗《哭声》。

　　1921年春，因领导该校学生反对腐败教育，要求教育改革而被校方开除。
　　不久，加入江西“改造社”，为《新江西》季刊的主要撰稿人。
　　秋，考入教会学校九江南伟烈大学（同文书院）。

　　1922年春，参加“非基督教大同盟”。
　　7月，由九江赴上海，住在邵力子家，任《民国日报》校对，并在上海大学旁听。加入中国社会主义青年团。写作白话小说《谋事》，在《觉悟》副刊发表。方志敏在上海逗留的时间虽短，但这是他人生中的重要转折。在上海他找到了党组织和中共领导机关，并结识了陈独秀、瞿秋白、恽代英、向警予等著名中共领导人。
　　8月，根据组织决定，方志敏离开上海，返回南昌创办“文化书社”，创建江西地方团组织设立活动据点。出版《青年声》周报，进行马克思主义宣传。从此，走上了无产阶级职业革命家的道路。

　　1923年初，与赵醒依等人创建中国社会主义青年团南昌地方组织、江西“民权运动大同盟”和“马克思学说研究会”。
　　白话小说《谋事》与鲁迅、郁达夫、叶圣陶等著名作家作品一起入选上海小说研究所编印的小说《年鉴》。

　　1924年3月，加入中国共产党。

　　1925年，“五卅”运动时期，参加“沪案交涉江西后援会”的工作，深入偏远地区，开展宣传鼓动工作。
　　7月，当选为国民党江西省党部执行委员兼农民部部长。
　　回弋阳创建中共漆工镇小组，组织“弋阳青年社”，出版《寸铁》旬刊，建立农民协会，领导农民运动。

　　1926年5月，出席广东省第二次农民代表大会。
　　12月，任江西省农民协会筹备处秘书长。

　　1927年2月，当选为江西省农民协会执行委员兼秘书长，领导全省农民运动进入全盛阶段，农协会员发展至80余万。
　　3月“赣州惨案”后，赴武汉向国民党中央和国民政府请愿，并出席中共中央农委扩大会议，当选为“中华全国农民协会临时委员会”执行委员，旋与刘一峰等8人以国民党中央特派员身份回赣代行省党部职权，并在南昌创办了江西农民运动训练班，组织了农民自卫武装。
　　6月5日，被国民党江西省政府主席朱培德“礼送”出境，旋化名李祥松，赴赣西巡视党的工作和农民运动。
　　8月，“南昌起义”后，返回弋阳发动秋收暴动，先后任中共弋阳区委书记、中共横峰区委书记。
　　11月至1928年2月，与黄道等人组织领导了弋横暴动，时任中共弋阳、横峰、贵溪、铅山、上饶五县工作委员会书记兼暴动总指挥，暴动失利后率部转入磨盘山区坚持斗争。

　　1928年4月，任中共弋阳县委书记，并创建工农革命军第二军第二师第十四团一营一连，领导建立了弋阳、横峰县苏维埃政府，任弋阳县苏维埃政府主席。
　　6月，主持召开弋、横两县县委联席会议，批判了埋枪逃跑的错误主张，确定了反“围剿”斗争的基本战略。
　　会后，赴贵溪、波阳、万年、德兴、湖口等县，发展党组织，建立革命武装，组织农民暴动。

　　1929年，任中共信江特委书记兼中共贵溪县委书记、信江特区苏维埃政府主席，领导建立江西红军独立第一团。